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Scansione di correlazione dell'intensità (IC

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Jul 06, 2023

Scansione di correlazione dell'intensità (IC

Scientific Reports volume 13, numero articolo: 7239 (2023) Cita questo articolo 930 Accessi Dettagli metriche Una correzione dell'autore a questo articolo è stata pubblicata il 17 maggio 2023 Questo articolo è stato aggiornato

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La diffusione della luce, causata da elementi desiderati o spuri, è considerata uno dei principali fenomeni che presenta grandi sfide per la caratterizzazione ottica non lineare (NL) dei mezzi torbidi. Il fattore di disturbo più rilevante è la deformazione casuale subita dalla distribuzione spaziale dell'intensità del raggio laser a causa della diffusione multipla. In questo lavoro, riportiamo la tecnica di scansione di correlazione dell'intensità (IC-scan) come un nuovo strumento per caratterizzare la risposta ottica NL dei mezzi di scattering, sfruttando la diffusione della luce per generare modelli di speckle sensibili ai cambiamenti del fronte d'onda indotti dall'auto-focalizzazione ed effetti di auto-sfocatura. Le curve di trasmittanza picco-valle, con un rapporto segnale-rumore più elevato, si ottengono analizzando le funzioni di correlazione dell'intensità spaziale dei diversi modelli di speckle, anche in mezzi molto torbidi dove le tecniche convenzionali di spettroscopia NL falliscono. Per dimostrare il potenziale della tecnica IC-scan, è stata eseguita la caratterizzazione NL dei colloidi che contengono un'alta concentrazione di nanosfere di silice come dispersori, nonché di nanobarre d'oro, che agiscono come particelle NL e disperdenti di luce. I risultati mostrano che la tecnica IC-scan è più accurata, precisa e robusta per misurare gli indici di rifrazione NL in mezzi torbidi, superando le limitazioni imposte dalle consolidate tecniche Z-scan e D4σ.

La diffusione della luce è uno dei fenomeni ottici più fondamentali osservati a causa dell'interazione della luce con la materia, risultante da disomogeneità nell'indice di rifrazione sul volume di diffusione1. L'importanza dello scattering in diversi sistemi di materia condensata dura e molle è evidenziata dalle varie tecniche non invasive sviluppate per misurare la dimensione delle particelle e la stabilità colloidale2, il rilevamento di micro-difetti3, la diagnostica ottica dei tessuti4, nonché per indagare le loro applicazioni in super-ottici -risoluzione5, olografia tridimensionale6, crittografia moderna7 e laser casuali8. Anche in quest'ultimo sistema, passando dal regime di diffusione singola a quello di diffusione multipla, è stato possibile studiare nuovi fenomeni di diffusione della luce, come la fase di luce vetrosa compatibile con una rottura di simmetria replica9 e una fase Floquet10 nei sistemi fotonici, così come la localizzazione della luce di Anderson11. Tuttavia, quanto più denso e disordinato è il mezzo che interagisce con la luce, tanto più significativa è la distorsione causata dai fotoni diffusi nei profili di intensità spaziale e temporale dei fasci trasmessi o riflessi, che non sempre sono desiderate nei sistemi ottici e fotonici12, 13,14.

I pattern speckle sono un chiaro esempio della complessa distribuzione dell'intensità che può subire un fascio coerente diffuso da un mezzo disordinato, con un elevato grado di diffusione. Questi modelli con intensità e fase distribuite casualmente sono il risultato della sovrapposizione di molte onde sparse diverse che interferiscono con fasi effettivamente casuali15. Per molto tempo lo speckles è stato considerato semplicemente un fenomeno rumoroso che contamina l'osservazione di diversi processi fisici, diminuendo il rapporto segnale-rumore e di conseguenza limitando la precisione e la sensibilità di molte tecniche ottiche16,17,18,19. Tale interpretazione è ragionevole quando la diffusione della luce è causata da particelle spurie, vale a dire. polvere o imperfezioni del sistema20,21,22. Tuttavia, quando le macchie sono il risultato del disordine intrinseco del sistema, l'analisi delle loro proprietà statistiche, come la funzione di correlazione dell'intensità e la densità spettrale di potenza, può fornire informazioni rilevanti sulle proprietà ottiche del sistema studiato23. Progressi significativi nello studio statistico dei modelli di macchioline sono stati compiuti nella fisica stellare24, nei laser casuali25,26,27, nell'elaborazione ottica di immagini28, nella manipolazione ottica29, nelle misurazioni accurate di contorni, deformazione, vibrazione e deformazione su vari materiali30, spostamenti e deformazioni di fenomeni diffusi oggetti31 e analisi dei tessuti biologici32.

2\right)\) the NL phase shift extends (compresses) beyond the incident intensity distribution, while for \(m=2\) the NL response of the medium is considered as local43. It is worth mentioning that the \({n}_{2}\) values measured in this work for \(m\ne 2\) are related to the thermo-optic coefficients that tend to induce self-defocusing effects in an equivalent way to the third-order NL refractive indices for the Kerr effect./p>2.0\right)\). Conversely, large illumination diffuser areas lead to the construction of a pattern with a large number of speckles, with smaller sizes, resulting in a more homogeneous intensity distribution, i.e., lower intensity contrast \(\left({g}_{self, max}^{\left(2\right)}<2.0\right)\). For this reason, the IC-scan curves present a peak-to-valley structure opposite to those of D4σ, which directly measure the beam size in the detection plane./p> 1.0 kW/cm2) are high enough to excite both linear and NL effects. Therefore, the cross-correlation function allows to analyze the statistical properties of the speckle patterns that were modified only by NL refraction effects./p> 15 kW/cm2, it is observed that for the colloid with f = 4.1 × 10–2, \(\Delta {g}_{cross, max}^{\left(2\right)}\) also deviates significantly from the values found for pure ethanol, indicating the contribution of some new NL phenomenon that influences the characterization of the NL refractive behavior. To understand the origin of the change in the slope of the \(\Delta {g}_{cross, max}^{\left(2\right)}\) versus I curve, experiments to characterize the behavior of the scattered light intensity with the increase of the laser intensity were performed. In these experiments, a cell with 1.0 mm thickness, containing SiO2 colloids, was located in the focus of a 10 cm lens, identical to that used in the Z-scan, D4σ and IC-scan experiments. The scattered light was collected in a direction nearly perpendicular to the propagation direction of the incident laser beam by using a microscope objective, a plano-convex lens and a photodetector, as schematized in Fig. 5i./p> 15 kW/cm2. This NL scattering contributions can be understood from the Rayleigh-Gans model60, by expressing the scattering coefficient as: \({\alpha }_{scat}={g}_{s}{\left(\Delta n\right)}^{2}\), where \(\Delta n\) represents the difference between the effective refractive indices of the NP and the host medium, and \({g}_{s}\) is an intensity-independent parameter, but depends on the size, shape and concentration of the NPs and the optical wavelength. By considering the NL refractive behavior of the colloids \(\left(\Delta n=\Delta {n}^{L}+\Delta {n}_{2}^{eff}I\right)\), it is possible to find expressions for the linear \(\left({\alpha }_{scat}^{L}={g}_{s}{\left[{\Delta n}_{L}\right]}^{2}\right)\) and NL \(\left({\alpha }_{scat}^{NL}=2{g}_{s}{\Delta n}_{L}{\Delta n}_{2}\right)\) scattering coefficients, with \({\alpha }_{scat}={\alpha }_{scat}^{L}+{\alpha }_{scat}^{NL}I\). Since the NL contribution of the SiO2 NPs was considered small compared to the solvent, \({\Delta n}_{2}\) corresponds mainly to the NL refractive index of ethanol, which became significant for higher intensities. Thus, as shown in Table 1, \({\alpha }_{scat}^{NL}<0\), decreasing the linear scattering coefficient for high intensities and corroborating the results of Fig. 5h,j. Therefore, in addition to the IC-scan technique allowing scattering-free NL refraction measurements, it also has the ability to distinguish linear and NL scattering contributions./p>